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蔣介石對陳之所以如此熱情，是因為他急切需要一位既有文才又比較溫和謙恭的人做他的高階幕僚。他雖然留心物色，苦於乏人。後來他對陳布雷有所耳聞，頗有好感，此次，陳布雷來到南昌見面交談，認為陳擔當此任最為合適，於是，極力挽留，並與陳果夫共同介紹陳布雷加入國民黨。此時，陳雖然還是客人，蔣介石便已開始借用文膽了，他常常要陳布雷代他寫文章，蔣介石《告黃埔同學書》，就出自於陳布雷的手筆。此文發表後引起極大的反響。但陳布雷無意做官，只願意從旁邊幫忙，他以回報社覆命為由，離開南昌。
１９２８年１月，蔣介石邀請陳布雷返回南京，並有意讓陳出任總部秘書長，但被拒絕。後來，蔣介石提出讓陳自己選擇職務，陳對蔣說：“餘之初願以新聞事業為終身職業，若不可得，願為公之私人秘書，位不必高，祿不必厚，但求能有點滴為公之助，然機關要職，則非所盼也。”此後，陳雖然還是幹了一段時間的記者，鑑於蔣介石苦苦要求，他還是被網羅到蔣介石的門下，始出任教育部次長，１９３２年３月，擔任南昌行營設計委員會主任，正式成為蔣的幕僚，這一行當一起幹到他離開人間。
他是個書呆子，為人也比較正直，也許蔣介石看中的就是這一點，所以只讓其負責秘書工作，不讓其擔任實質性領導職務。用其所長，避其所短，應其所願，這正是蔣介石用人的嫻熟之處，當然也包含著詭秘狡詐的一面。這期間，陳布雷為蔣介石起草了一系列重要檔案。如《敵乎？友乎――中日關係的檢討》一文寫出來後，為避免留下罵名，陳建議不要以蔣的名義發表，這自然將自己洗脫乾淨了，因為一旦署上蔣介石的名字，明眼人一看就知道此文到底是誰寫的。這篇文章最後以徐道鄰名義發表。
術篇第52節 武夫治國（2）
抗日戰爭全面爆發後，陳布雷替蔣介石寫了《告全國同胞書――廬山談話》，內有“如果戰端一開，那就地無分南北，人無分老幼，無論何人皆有守土抗戰之責任”的文字，表達了中國人反抗日本侵略的決心，在全國引起轟動。
陳布雷為人謹慎，也非常熟悉為臣之道，對蔣介石或同僚總是恭敬有加，講話文雅，無“天子伴臣”那股子盛氣凌人的傲氣。並且，他不在圈中搞圈，常自稱自己無黨、無派、無系、無權、無勢。他既無多大的權欲，又沒有多大的財欲，與國民黨內一些人貪得無厭、私慾難填，形成鮮明對比，在國民黨內是為數不多的“清官”，蔣介石稱其為古今一“完人”。但就是這樣一個“完人”，無法支撐住將傾的大廈，悲憤交加。在國民黨統治被人民革命推翻的前夕，服安眠藥自殺。陳布雷追隨蔣２０餘年始終不二，以“扶助明君安邦治國”自勵。他為國民黨統治的日益艱危和種種腐敗狀態憂傷不已，只好仰天長嘆，一死了之，成了蔣家王朝的殉葬品，這不僅僅是一個人的悲劇，而更大程度上反映了一個時代不覺悟的中國知識分子的悲劇。
二是專門人才。國民黨統治穩定下來之後，也開始了國家“建設”。但蔣介石手下大都是隨追他在馬背上打天下的人，要他們中的一些人下馬，棄武從文，不僅大多數人沒有這兩刷子，即使有，他們也不願放下槍桿拿筆桿，因為那時的中國，主要還是靠槍桿子說話，有槍即等於有權有勢。當然，他們的確沒有這樣的條件，行伍出身的軍人，在經濟建設、外交、文化等等領域都是外行。為了彌補專門人才的不足，也為了裝點門面，蔣介石選擇了一批在學術上有造詣、科技上有貢獻的人擔任政府官職，這批人被戲稱為“學者從政”。
１９３５年，蔣介石迫於日本侵略壓力，逐漸改變了在退讓妥協中求生存政策，外交上有了一些變化，在政治上注意廣泛地吸收人才。這年１０月，蔣介石邀請翁文灝擔任行政院秘書長，清華大學教授蔣廷黻、南開大學經濟研究所所長何廉等人同時被邀請到國民政府任職，一時間不少學界知名人士步入政界。
在這批學者中，突出的是翁文灝，翁是浙江人，１９１２年，在比利時獲得理學博士，成為我國地質學領域第一個博士學位獲得者。當時比利時一家報紙報道：“最好的成績被一個矮小的黃種人奪去了！”
翁文灝回國後，進入地質研究所，經過長期實地考察，頗有成就。“九•；一八”事變後，蔣介石指示當時的教育部常務次長錢昌照為他推薦一批人才。幾天後，錢昌照給了他一份名單，其中就有翁文灝。