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在德國與物理化學的先驅們共同學習過，路易斯還是美國最早接受愛因斯坦相對論的一批學者之——但他們打心底裡說還是化學家。

朗繆爾指出，化學的核心是元素週期表，這也是化學家破解大自然語言的羅賽塔石碑。①元素週期表在19世紀60年代開始成形。幾位化學家發現，當他們按照原子重量從小到大排列各種元素時，某些化學性質——熔點、沸點、化學活性——似乎大致按照一定的週期上升、下降、再上升。從惰性氣體氦這種自然界中最不具活性的物質之一開始。在週期表中後移8位是另一種惰性氣體氖，再後移8位又是一種惰性氣體氬。活躍的鹼性金屬同樣如此：鋰離開鈉8位，而鈉與同樣離開8位的鉀的性質又十分相似。

①羅塞塔石碑系1799年在埃及羅塞塔鎮附近發現的古埃及石碑，其碑文用古埃及象形文字和通俗文字以及希臘文字刻成。該碑的發現為解讀古埃及象形文字提供了線索。後來被人們借用來比喻有助於理解疑難問題的事物。

但是人們尚不清楚為什麼總是8這個神奇的數字。在1913年左右，大家接受了一種新的觀點，即週期表內每一個新增的元素不僅在質量上增加，而且要比前一個元素多一個電子。電子數量有規律地增加一定與元素週期性質有著密切的聯絡。

路易斯在1916年發表的一篇論文中解釋了這種現象。他寫道，惰性氣體不活躍，是因為其電子排列特別穩定。惰性氣體之間相差8位意味著增加了8個電子；不管電子是如何穩定地排列的，8個電子為一個單位。以前也有人提議過所謂的“八位法”，但在用這一法則解釋化學時，路易斯比別人更進了一步。他由此出發，建立了一個新的原子模型。他的模型不同於物理學家的小太陽系模型。他把電子與原子核放在三維立體的空間中，彼此之間的距離相等，然後把它們聯結起來。這就形成了一個包含原子核的立方體，在8個角上各有一個電子。在元素週期表上每上升一位就增加一個電子，在裡層立方體外就形成一個新的立方體，就像大盒子裡套著小盒子一樣。

路易斯的立方體原子模型不僅能用來解釋八位法，還能用來解釋物理學家的小太陽系模型所不能解釋的現象，例如一個原子是如何與別的原子組成穩定分子的。按照路易斯和朗繆爾的理論，元素具有一種形成有8個電子的完整立方體的自然傾向。一個原子如果比完整立方體多出4個電子——比如碳——它會與另一些能夠提供4個電子的原子結合，以形成穩定的、具有8個電子的完整立方體。路易斯寫道，完整的立方體可以透過與別的原子分享電子來實現。根據這一理論，這一過程是透過每次分享立方體一邊的一對電子實現的。舉例來說，4個氫原子逐個與碳原子外殼的4個電子分享其單個電子，形成了穩定的甲烷分子CH4，其外層立方體相當於有了8個電子。路易斯和朗繆爾寫道，電子對的分享是把分子結合在一起的黏合劑。

原子的立方體模型雖然很簡單，但是很有效，至少可以初步解釋惰性氣體的性質、元素週期表、化合價，以及為什麼某些元素能與一定數量的其他元素更穩定地結合，這是人們早已知曉卻無法解釋的問題。

此外，路易斯和朗繆爾的模型有一個物理學家的模型所不及的方面：它符合化學家對分子形狀的認識。化學家知道，分子決不是一些原子隨心所欲的排列；它們有特定的形狀。就甲烷而言，四個氫原子與碳原子形成的是一個正四面體，就像一座三面的金字塔。用太陽系模型無法令人信服地說明為什麼甲烷具有這一種形狀，但用立方體模型就能容易地看到，立方體的原子透過在每一邊分享電子就形成了自然界中存在的這種形狀。

路易斯1916年的論文是一篇突破性的文章，鮑林認為這篇論文完全應該為他贏得諾貝爾獎。如同許多在科學史上具有里程碑意義的文章一樣，它提出了幾個重要的概念。它將化學家的注意力集中到電子上來，並進一步鞏固了人們日益接受的一種觀念，即化學總的來說紮根於電子的排列。強調結構——“研究一種化學現象，我們必須首先了解原子的結構和安排，”路易斯這樣寫道——對化學的影響同樣是巨大的。它確立了化學家在研究原子結構中的地位，直接向物理學家的太陽系模型提出了挑戰，因為後者無法解釋化合價或分子結構。更為重要的是，它提出化學鍵是由電子對形成的。

然而，路易斯的立方體原子模型也有其自身的問題。與物理學家“動態”模型相對應，他的模型很快被稱為原子的“靜態”模型，因為路易斯要求電子相對靜止地呆在立方體角點上