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李莫愁是小龍女的師姐，有兩名徒弟洪凌波及陸無雙。
本為古墓派弟子，因按捺不住古墓淡泊的生活而脫離古墓派，多年來獨自行走江湖。
曾與江南陸家莊主人陸展元相戀，後來陸展元移情何沅君，因而令李莫愁大受打擊而性情大變，成為殺人如麻的女魔頭。
陸展元與何沅君成婚時，李莫愁曾與武三通大鬧婚禮，不料卻被一位大理天龍寺的高僧阻回。
一生自負，但怨毒甚深，為報負愛之仇竟將陸家滅門，甚至連一些和何沅君的姓名有關的人也照殺無誤。妒恨師父偏愛小龍女，為奪取師門秘笈《玉女心經》而不擇手段。
殺人之時會在別人家中印上與被殺人數相同的血手印。
曾被江南七怪之首柯鎮惡評其實力不亞於當年「黑風雙煞」之一「鐵屍」梅超風，可見其武功了得。
著作《五毒秘傳》記載了「赤練神掌」及「冰魄銀針」毒性之解法，曾一度給陸無雙盜去。
雖是殺人不眨眼的魔女，但對襁褓中的郭襄卻有情有義。丐幫第十九代幫主黃蓉於新城鎮將李莫愁制服後，因念其對女兒郭襄有過短暫養育之恩而饒其性命。
於絕情谷身中情花之毒，被武氏父子、程英、陸無雙等人圍攻下李莫愁
李莫愁
，最終葬身於火海之中，火燃其身時仍唱著詩人元好問的詞︰「問世間，情
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